2002年,安吉丽娜·朱莉跟随联合国难民署的工作人员,探访了柬埔寨北部城市巴塔姆邦及柬泰边境的萨姆劳 。
2003年10月,安吉丽娜·朱莉把探访难民营时写的日记《旅行笔记》出版,所有的收入都捐给了联合国难民署;同年,安吉丽娜·朱莉获得了联合国采访人员协会颁发的世界公民奖,成为第一个获得该奖项的人 。
2005年,安吉丽娜·朱莉被联合国协会授予全球人道主义奖;同年,创办了两个基金会——面向柬埔寨的“安慰马多克斯计划”和用来帮助孤儿院里儿童的“朱莉基金”;同年,还被商业杂志《价值》评为全球最有影响力的25位慈善家之一 。
2006年5月27日,安吉丽娜·朱莉生下女儿希洛·努韦尔·朱莉·皮特,孩子的照片经拍卖所得410万美元被捐给一家不公开名字的慈善机构;同年,安吉丽娜·朱莉和布拉德.皮特一起成立了jolie-pitt慈善基金会,帮助解决人道主义危机 。为此,他们向“无国界医生”和“全球儿童行动联盟”捐助一百万美元 。
2008年7月12日,安吉丽娜·朱莉诞下一对龙凤胎,拍卖照片版权所得的1400万美金捐给了慈善机构 。
2010年2月,安吉丽娜·朱莉探访海地孤儿;6月19日,以联合国难民署亲善大使身份,再次探访海地 。
2011年11月,安吉丽娜·朱莉获得了联合国难民事务高级专员公署颁发的南森难民事务贡献奖荣誉勋章,以表彰她为推进难民事业发展做出的努力 。
2012年4月17号,担任联合国难民署亲善大使10年的安吉丽娜·朱莉升任联合国难民署高级专员特使;9月,访问黎巴嫩,看望叙利亚难民;同年,安吉丽娜·朱莉与英国外交大臣威廉·黑格共同发起了“防止性暴力行动” 。
2013年2月2日到4月27日期间,随英国外长出访非洲,参加G8八国外长会议推进反战争性暴力议题,参加世界女性峰会启动马拉拉基金;9月9日,获得了奥斯卡琼·赫肖尔特人道主义奖 。
2014年2月23日,安吉丽娜·朱莉对黎巴嫩进行了为期三天的访问,看望了在那里寻求庇护的叙利亚难民,并与黎巴嫩总统米歇尔·苏莱曼和总理塔马姆·萨拉姆进行了会谈;10月10日,英国女王伊丽莎白二世在白金汉宫接见了安吉丽娜·朱莉,并为她颁发“圣米迦勒及圣乔治荣誉爵士大十字勋章”,以表彰她反对性暴力以及对英国外交所作出的贡献 。
2015年1月25日,安吉丽娜·朱莉访问了位于伊拉克杜胡克的Hanke难民营,并与难民营里的民众亲切互动;2月,安吉丽娜·朱莉在伦敦政治经济学院创立“妇女、和平和安全中心”,希望加强在战争动乱地区对妇女的保护;7月30日,携养子Maddox在缅甸展开为期4天的人道主义之旅;9月7日,与英国政客赫里克在英国《泰晤士报》发表联合文章,呼吁各国领袖齐合力解决难民问题;9月8日,在英国上议院就极端组织“伊斯兰国”大范围的性暴力事件发表报告;11月,为了反映薪资分配不均、职场性骚扰等女性社会问题,安吉丽娜·朱莉拍摄了“反家暴”照片,希望大众能够重视此社会问题 。
2016年3月15日,安吉丽娜·朱莉冒雨探访了位于黎巴嫩扎赫勒的叙利亚难民营;3月16日,探访了位于希腊比雷埃夫斯的难民营;5月23日,英国伦敦政治经济学院公布了四名“实践客座教授”名单,安吉丽娜·朱莉担任该院“女性、和平和安全研究中心”的“实践客座教授”;6月20日,在美国华盛顿发表了关于难民的演讲;9月9日,探访了位于约旦阿兹拉克的叙利亚难民营 。
2017年6月20日,安吉莉娜·朱莉在肯尼亚内罗毕肯尼亚国际和平支助培训中心发表了关于性暴力和基于性别的暴力预防课程的演讲;12月,在2017联合国采访人员协会晚宴活动上被授予第22届采访人员协会年度全球公民大奖 。
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